Synthesis and characterization mixed oxides kind TiO2- MxOy (M = V, Zr and Si) by sol-gel route. Application to the epoxidation of cyclohexene / Synthèse et caractérisation des oxydes mixtes type MxOy-TiO2 (M = V, Zr et Si) par voie sol-gel (Application à l'époxydation du cyclohexène)
- Authors
- Publication Date
- Jan 01, 2013
- Source
- OpenGrey Repository
- Keywords
- Language
- French
- License
- Unknown
Abstract
L'objectif de ce travail est : (i) pour préparer des oxydes mixtes X% MxOy-TiO2 (M = V, Zr et Si), (X = 5, 10, 15 et 20 wt-.% MxOy.) par la méthode sol-gel et suivie par une calcination à 500 C, (ii) de caractériser les échantillons préparés par différentes méthodes d'analyse physico-chimique (AAF, ICP, DRX, BET, TG-DTA et FT-IR) et (iii) d'étudier leur réactivité dans l'époxydation de cyclohexène.D'après les résultats des caractérisations, nous constatons que :- L'analyse DRX montre que pour les trois systèmes nous avons l'apparition de la phase anatase de TiO2. La meilleure cristallinité a été observée pour le système en présence de V2O5. La phase de SiO2 est amorphe et la phase de ZrO2 n'a pas été détectée.- L'analyse par adsorption d'azote, donne le classement de ces systèmes selon leurs surfaces spécifiques comme suit :SiO2-TiO2>ZrO2-TiO2>V2O5-TiO2- L'analyse FT-IR de l'adsorption de la pyridine in situ montre que les trois systèmes présentent des sites acides de Lewis, alors que le 15%V2O5-TiO2 présente en plus les sites de Brönsted.Nous avons étudié aussi l'influence de divers paramètres expérimentaux sur la réaction d'époxydation du cyclohexène. Les résultats des tests catalytiques montrent que :- Les meilleurs résultats sont obtenus pour le système V2O5-TiO2.- Les meilleurs solvants sont l'heptane et l'acétonitrile qui donnent une bonne activité catalytique et une bonne sélectivité en époxyde.- La réaction d'époxydation du cyclohexène est une réaction du second ordre.- Le catalyseur 20% V2O5-TiO2 est stable au cours de la réaction catalytique et recyclable. / The aim of this work is: (i) to prepare mixed oxides X%MxOy-TiO2 (M = V, Zr and Si), (X = 5, 10, 15 and 20 wt.-% MxOy) by sol-gel method followed by calcination at 500C, (ii) to characterize the prepared samples by different methods of physicochemical analysis (AAF, ICP, XRD, BET, TG-DTA and FT-IR) and (iii) to study their reactivity in the epoxidation of cyclohexene. According to the characterization results, we found that:- The XRD analysis shows that, for the three systems, TiO2 anatase has been evidenced. The best crystallinity was observed for the V2O5-TiO2 system. The TiO2 rutile phase has been obeserved for sample 5% ZrO2-TiO2, while the SiO2 phase is amorphous and ZrO2 phase was not detected.- Analysis by nitrogen adsorption, gave the sorting of these systems according to their specific surface areas as follows: SiO2-TiO2 > ZrO2-TiO2 > TiO2-V2O5- The FTIR analysis of in situ pyridine adsorption showed that all three systems display Lewis acid sites, whereassample 15% V2O5-TiO2 present Bronsted sites too.We studied the effect of different reaction parameters in the oxidation of cyclohexene. The results of the catalytic tests show that:- The best results are obtained for V2O5-TiO2 system.- The best solvents are heptane and acetonitrile which give good catalytic activity and high epoxide selectivity.- The epoxidation reaction of cyclohexene is a second-order reaction.- The catalyst 20%V2O5-TiO2 is stable during the catalytic reaction and suitable for recycling. / POITIERS-SCD-Bib. électronique (861949901) / Sudoc / Sudoc / France / FR
