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Propriétés thermodynamiques et thermophysiques des matériaux nucléaires / Propriétés thermodynamiques et thermophysiques des matériaux nucléaires: Données de base pour les applications à haute température

Authors
  • Gossé, Stéphane
Publication Date
Sep 22, 2021
Source
HAL-Descartes
Keywords
Language
French
License
Unknown
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Abstract

Ce mémoire d'Habilitation à Diriger les Recherches présente une synthèse des activités de recherches réalisées depuis 2004 au Laboratoire de Modélisation, de Thermodynamique et de Thermochimie (LM2T) affilié depuis 2011 au Service de Corrosion et du Comportement des Matériaux dans leur Environnement (SCCME), du Département de Physico-Chimie (DPC) du CEA Saclay. Ce manuscrit intègre des résultats d'études expérimentales de propriétés thermodynamiques et thermophysiques réalisées ou encore en cours de développement sur les matériaux nucléaires pour des applications à haute température (1273 K < T < 3273 K).Ce document synthétise également les travaux de modélisation thermodynamique menés selon la méthode Calphad (Calculation of Phase Diagrams) – modèles thermodynamiques et comparaisons avec les valeurs de la littérature – dans le cadre du développement de bases de données thermodynamiques dédiées aux problématiques nucléaires (matériaux de structure, interactions combustible/produits de fission, aval du cycle). Il ouvre également des opportunités futures pour des nouvelles thématiques énergétiques (batteries, aimants permanents).L'ensemble des résultats présentés dans ce document s'intéresse principalement à quelques données de base sur la thermodynamique d'alliages métalliques modèles et de matériaux céramiques, principalement oxydes, présents dans le cycle du combustible. Les applications traitées lors des différentes études et projets couvrent les majeures parties du cycle nucléaire depuis les problématiques « réacteur » sous des conditions nominales ou accidentelles et ce pour les systèmes de deuxième et troisième génération (Réacteur à Eau Pressurisée (REP), European Pressurized Reactor (EPR)) ainsi que pour différents types de réacteurs de quatrième génération : les Réacteurs à Neutrons Rapides refroidis au sodium (RNR-Na) ou au plomb (RNR-Pb) et les réacteurs à haute température à caloporteur gaz. Seules les applications amont – principalement liées à l'enrichissement du combustible et aux problématiques de fluoration/défluoration – ne sont pas traitées car elles n'ont pas été personnellement abordées au cours de ce parcours de recherche au LM2T.Parmi les thématiques abordées dans ce document, les calculs thermodynamiques Calphad et les différentes approches expérimentales associées pour acquérir des données de base sur les matériaux à haute température seront détaillés. Les moyens expérimentaux considérés ici sont ceux disponibles au LM2T : l'Analyse Thermiques Différentielle (ATD), la Spectrométrie de Masse à Haute Température (SMHT) et le moyen expérimental ATTILHA (Advanced Thermodynamic and Thermal Investigation by Laser Heating Approach). Les données nécessaires aux modèles Calphad mettent en œuvre de nombreuses autres méthodes expérimentales. Parfois également utilisés, les résultats obtenus par des approches à l'échelle atomiques ne seront pas détaillés ici : calculs ab-initio par Density Functional Theory (DFT), détermination des énergies de configuration par Special Quasirandom Structure (SQS).Le premier chapitre est un CV détaillé présentant le parcours et les activités de recherches depuis 2004 : expérience professionnelle, formation et compétences scientifiques, enseignements, encadrements, participations à des jurys de thèses, awards, reviews, participations à des sociétés savantes et activités extérieures. La production scientifique intègre les articles avec comité de lecture et les actes de conférences, les communications orales et les posters, ainsi que les conférences invitées. Bien que les notes techniques CEA n'aient pas vocation à être partagées, les titres de ces documents sont également listés car ils représentent une part importante du travail scientifique et des livrables à destination des donneurs d'ordres : direction des programmes énergies, partenaires industriels.Le deuxième chapitre établit le contexte de R&D de la Direction des EnergieS (DES) – anciennement Direction de l'Energie Nucléaire (DEN) – ainsi que celui des recherches réalisées sur les matériaux nucléaires Les différents concepts de réacteurs nucléaires étudiés de IIe, IIIe et de IVe génération sont ensuite présentés. Cette introduction permet d'expliquer le positionnement du LM2T en termes de thématiques de recherche et de compétences | et plus spécifiquement celles de modélisation thermodynamique pour l'étude des matériaux nucléaires dans un environnement national et international.Le troisième chapitre aborde les études de modélisation Calphad menées dans le cadre de projets diversifiés en support aux activités de R&D : modélisation thermodynamique des caloporteurs de réacteurs RNR-Pb, modélisation des interactions entre certains produits de fission et la gaine des réacteurs RNR-Na, modélisation thermochimique d'éléments peu solubles dans les matrices de confinement HAVL, prédiction des phénomènes de démixtion de déchets métalliques MAVL.Le quatrième chapitre traite des travaux expérimentaux menés au LM2T pour la détermination de données thermodynamiques ou de diagrammes de phases, principalement par ATD et par SMHT. Le moyen de mesure ATTILHA couplant lévitation aérodynamique et chauffage laser – en développement continu au LM2T – est également présenté. Parmi les nombreuses applications de cet instrument, un point particulier explique le fonctionnement de cet ensemble pour la réalisation de mesures d'émissivité de matériaux à haute température.La conclusion et les perspectives de recherches sont introduites dans le cinquième et dernier chapitre. Il dresse le bilan des activités de modélisation Calphad et ouvre la voie à de nouvelles perspectives de recherches orientées vers des thématiques hors nucléaire. Cette section dévoile également les velléités de développements futurs d'ATTILHA pour continuer d'assurer l'acquisition de données thermodynamiques et thermophysiques des matériaux dédiés à des applications énergétiques.Enfin, les annexes regroupent quelques réflexions sur la thermodynamique des matériaux et sur la méthode Calphad. Plusieurs modélisations de systèmes binaires – publiés ou en cours de finalisation – t sont également présentés (Mo-Te, Pd-Te, Rh-Te, Ru-Te, Se-Te, Te-O, Ag-O, Pd-O). Cet appendice inclut également des sections sur les activités annexes ainsi que quelques articles représentatifs des publications scientifiques.

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