Optical properties and carrier recombination mechanisms in AlGaN-based quantum well structures and epitaxial layers / Optische Eigenschaften und Ladungsträgerrekombination in AlGaN-basierten Quantenwellstrukturen und Epitaxieschichten

In this thesis, optical investigations of AlGaN-based single quantum well (SQW) and multiple quantum well (MQW) structures and epitaxial layers are performed and discussed, with a strong focus on time-integrated and time-resolved, temperature- and excitation power density-dependent photoluminescence (PL) spectroscopy. A profound understanding of the optical properties of these heterostructures is crucial for the commercialisation of light-emitting diodes (LEDs) operating in the deep ultraviolet (DUV) spectral region. The internal quantum effciency (IQE) of a light-emitting quantum well (QW) heterostructure is generally regarded as a reliable indicator of its growth quality. In this thesis, several approaches to improve the IQE of the AlGaN-based active region of a DUV LED are investigated. Furthermore, a variety of frequently employed methodologies for IQE determination are implemented and discussed, unveiling several potential sources of error which may potentially distort the IQE value obtained by simple optical measurements. The results of this investigation considerably improve the comparability of the experimental results obtained throughout the global research community. This thesis furthermore provides a detailed investigation of the phenomenon of carrier localisation in AlGaN-based QW heterostructures, covering a large number of samples with highly deviating QW compositions. Among these are AlGaN/AlN heterostructures with varying Al content and well width, both in SQW and MQW configuration. It is demonstrated that the localisation effect inherently controls the carrier recombination dynamics of AlGaN-based QW heterostructures. At low temperatures and low carrier densities, the PL emission spectrum of the investigated structures is found to mainly originate from localised carriers, while the so-called 'efficiency droop' correlates with the saturation of localised states at increasing carrier densities. As a consequence, a novel model resolving the phenomenon of 'efficiency droop' is developed, proposing delocalisation-induced Auger recombination as the responsible physical mechanism. Furthermore, the optical properties of AlN epitaxial layers deposited with a variety of distinct growth conditions are studied, including pulsed and continuous growth mode, varying growth temperatures and V/III ratios, as well as different polarities. Absorption and PL spectroscopy measurements reveal significant defect absorption bands in the DUV spectral region, the nature of which is identified by secondary-ion mass spectroscopy (SIMS) as related to the incorporation of carbon and oxygen impurities. The results of this thesis allow for a crucial choice of the AlN template growth parameters, inhibiting defect absorption bands at the desired emission wavelengths, in order to provide highly transparent templates for DUV LEDs processed in a flip-chip configuration. / In der vorliegenden Arbeit werden optische Messungen an AlGaN-basierten Einzel- und Mehrfach-Quantentöpfen (QW) sowie Epitaxieschichten durchgeführt und diskutiert, wobei der Fokus auf zeitintegrierter und zeitaufgelöster, temperatur- und leistungsdichteabhängiger Photolumineszenz-(PL)-Spektroskopie liegen soll. Ein fundiertes Verständnis der optischen Eigenschaften solcher Heterostrukturen ist für die Kommerzialisierung von im fernen Ultravioletten (DUV) emittierenden Leuchtdioden (LEDs) von entscheidener Bedeutung. Als zuverlässiger Indikator für die Wachstumsqualität der QW-Heterostruktur wird zumeist deren interne Quanteneffzienz (IQE) bestimmt. In dieser Arbeit werden zahlreiche Ansätze zur qualitativen Verbesserung der AlGaN-basierten aktiven Region einer DUV LED untersucht und diskutiert. Weiterhin werden verschiedene weitverbreitete Methoden zur Bestimmung des IQEs auf potentielle Fehlerquellen untersucht, welche den durch optische Messungen bestimmten Zahlenwert verfälschen können. Die Resultate dieser Untersuchung führen schließlich zu einer Zusammenstellung von standardisierten Messbedingungen, welche eine zuverlässige Bestimmung des IQEs ermöglichen und die Vergleichbarkeit der experimentellen Ergebnisse zwischen unterschiedlichen Arbeitsgruppen sicherstellen. Die vorliegende Arbeit umfasst ferner eine detaillierte Studie der Ladungsträgerlokalisierung in AlGaN-basierten QW-Heterostrukturen, wobei eine umfangreiche Auswahl an Proben mit höchst unterschiedlichen Wachstumsbedingungen abgedeckt wird. Beispielsweise werden für diese Studie der Al-Gehalt, die QW-Breite sowie die Anzahl der QWs der gewachsenen AlGaN/Al(Ga)N-Heterostrukturen variiert. Es wird gezeigt, dass der Lokalisierungseffekt die Rekombinationsdynamik der Ladungsträger in AlGaN-basierten QW-Heterostrukturen grundlegend beeinflusst. Das PL-Emissionsspektrum wird bei niedrigen Temperaturen und geringen Ladungsträgerdichten hauptsächlich von lokalisierten Ladungsträgern erzeugt und der sogenannte "Efficiency Droop" korreliert mit der Sättigung von lokalisierten Zuständen bei hohen Ladungsträgerdichten. Aus diesen Erkenntnissen wird ein neuartiges Modell zur Erklärung des "Efficiency Droops" entwickelt. Der zugrundeliegende Mechanismus ist hierbei durch Delokalisierung induzierte Auger-Rekombination. Weiterhin werden die optischen Eigenschaften von AlN-Epitaxieschichten untersucht, welche mit Hilfe einer Vielzahl von verschiedenen Wachstumsbedingungen abgeschieden werden. Diese behinhalten etwa gepulstes und kontinuierliches Wachstum, unterschiedliche Wachstumstemperaturen und V/III-Verhältnisse, sowie verschiedene Polaritäten. Absorptions- und PL-Spektroskopiemessungen offenbaren beträchtliche, von Punktdefekten hervorgerufene Absorptionsbänder, deren zugrunde liegenden Defektatome mittels Sekundärionen-Massenspektrometrie (SIMS) als Sauerstoff und Kohlenstoff identifiziert werden. Die Ergebnisse dieser Arbeit erlauben es, die Wachstumsparameter der AlN-Epitaxieschicht derart einzustellen, sodass Absorptionsbänder im gewünschten Emissionwellenlängenbereich der DUV LED unterdrückt werden und hochtransparente AlN-Templates für eine Flip-Chip-Architektur hergestellt werden können.