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Etude expérimentale du comportement de l'uranium dans les magmas: États d'oxydation et coordinance

Authors
Journal
Geochimica et Cosmochimica Acta
0016-7037
Publisher
Elsevier
Publication Date
Volume
43
Issue
9
Identifiers
DOI: 10.1016/0016-7037(79)90145-5

Abstract

Résumé Suivant la fugacité d'oxygène, l'uranium peut exister dans les magmas silicatés sous trois états d'oxydation différents. L'uranium hexavalent, présent sous la forme du groupement uranyle UO 2 2+, est stable dans des conditions très oxydantes, mais peut se rencontrer encore au tampon Ni-NiO. L'uranium pentavalent caractérise aussi des conditions relativement oxydantes, et il constitue environ 30–40% de l'uranium total au voisinage du tampon NiNiO. Les spectres d'absorption optique obtenus sur des verres granitiques et basaltiques synthétisés dans ces conditions sont très différents: on interprète cette différence par la présence de groupements UO 2 + dans les premiers et de U(V) hexacoordonné dans le deuxième. L'uranium tétravalent est le plus stable dans des conditions réductrices: au tampon FeFeO, il est pratiquement le seul présent. En comparant les spectres obtenus sur les verres à ceux des composés cristallisés de U(IV), il semble qu'une coordinance de 8 est la plus probable (formant un antiprisme). L'uranium trivalent n'a pas été détecté, même dans les conditions les plus réductrices. L'interprétation des coordinances et de la nature des liaisons U-O dans les verres est difficile à cause du manque de connaissances sur les systèmes 5f dans des milieux iono-covalents tels les verres oxydes. La présence de l'uranium pentavalent doit être prise en compte à la fois pour discuter les coefficients de partage de l'uranium et des transuraniens dans les systèmes naturels et synthétiques (influence de la fugacité d'oxygène et de l'activité des ions oxydes libres sur l'équilibre U(IV) U(V)), ainsi que pour l'étude des processus hydrothermaux post-magmatiques (déstabilisation de l'uranium (V) avec précipitation de minéraux précoces à U(IV) et évacuation des uranyles).

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