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Elaboration et caractérisation de films minces de pérovskites halogénées inorganiques : Stabilisation de dispositifs photovoltaïques par ajout de la phase 2D Cs2PbCl2I2

Authors
  • Breniaux, Edouard
Publication Date
Nov 23, 2021
Source
HAL-Descartes
Keywords
Language
French
License
Unknown
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Abstract

L'objectif des travaux de thèse est de développer un matériau photovoltaïque de 3e génération à base de pérovskites halogénées inorganiques qui soit plus stable et plus efficace. Dans le chapitre 1, un état de l'art sur les pérovskites halogénées est présenté, en mettant l'accent sur les phases 100% inorganiques présentant des propriétés intéressantes pour des applications photovoltaïques. Différentes voies de stabilisation sont discutées, notamment par la substitution cationique et la réduction de la dimension structurale. Le chapitre 2 décrit les méthodes de synthèse utilisées pour l'obtention des matériaux sous forme de poudres, monocristaux et films minces, ainsi que les techniques de caractérisation (micro-) structurales et physiques employées pour déterminer leurs propriétés. Dans le chapitre 3, la phase de type Ruddlesden-Popper Cs2PbCl2I2, mise au jour en 2018 par Li et ses collègues, fait l'objet d'une étude spécifique en raison de sa structure " 2D " originale. L'obtention sous la forme pulvérulente a été facilitée et les préparations de films minces et de monocristaux ont été développées au cours de ces travaux. Par la suite, des substitutions cationiques, sur le site du plomb, ont également permis de modifier les propriétés microstructurales et optoélectroniques. Dans le chapitre 4, les (trans-)formations de films minces de pérovskites dites "3D", de compositions CsPbI3 et CsPbI2Br, ont été analysées en détails par diffraction des rayons X in-situ. La phase noire a été mise en évidence juste après la première étape de spin-coating, à l'ambiante. Deux transitions de phases ont pu être caractérisée à la montée (jusqu'à 320°C) et à la descente. La présence de la phase "2D" permet d'accroître la stabilité de la phase noire de la forme 3D. Enfin au chapitre 5, l'optimisation réalisée sur des dépôts de couches minces d'un mélange de formes 3D et 2D "tout inorganique" est présentée. Un procédé de dépôt sous flux d'azote permet d''obtenir des films minces plus homogènes et compacts. Différents dopages visant à remplacer le plomb dans les films et améliorer la morphologie pour obtenir de meilleures performances ont été réalisés. La stabilité des films ainsi obtenus est discutée. Ces composés, intégrés dans des dispositifs photovoltaïques préparés au laboratoire XLIM de Limoges, ne permettent pas d'augmenter les rendements de conversion des cellules 3D seules mais montrent leur impact sur la stabilité de la phase "3D" noire. Enfin, une étude de la texture des films et des micro-contraintes permet de décrire les effets stabilisateurs de la phase noire.

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