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Continuous on-line tar monitoring in hot process gases from biomass gasification by means of fluorescence spectroscopy / Kontinuierliche On-Line Teermessung in heißen Prozessgasen aus der Biomasssevergasung mittels Fluoreszenzspektroskopie

Authors
  • Borgmeyer, Julian
Publication Date
Mar 10, 2020
Identifiers
DOI: 10.14279/depositonce-9594
OAI: oai:depositonce.tu-berlin.de:11303/10694
Source
DepositOnce
Keywords
Language
English
License
Green
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Abstract

The printed version includes ISBN 978-3-948268-22-0. / Tar and tar related problems remain the foremost obstacle in development and especially in the implementation of gasification technologies into today’s energy supply systems. Tar-forming polycyclic aromatic compounds (PAC) are by-products of most high temperature thermochemical conversion processes of biomass. Further advances in technology development depend on reliable analytical methods to analyse and to monitor the product gas quality. A measurement device capable of measuring the tar concentration in a product gas continuously and with low dead time could boost the advancement of gasification technology for the generation of fuel and synthesis gases from biomass and other solid carbonaceous feedstock. Besides solutions for research and development, a robust and stable solution for process monitoring and control is desired. This work presents an advanced setup of such a device and, its theoretical capabilities are assessed in a laboratory setup with test gas mixtures and results of on-line gas measurements from different gasifiers are presented. The analysis method is based on light-induced fluorescence directly in the hot product gas from a gasifier. Different to earlier approaches using a laser, the excitation is carried out by using comparatively low-cost, more robust and easier to cool ultraviolet (UV) light-emitting diodes (LED). Various wavelengths were combined in an array to allow discrimination between different tar species by excitation wavelength, but it was found that the benefit from an alternating use of the emitters is marginal and only the two smallest-wavelength emitters were used simultaneously to reduce the measurement period to a minimum. Additionally to the measured tar concentration, the median wavelength of the emission spectrum is calculated to provide a proxy for changes in the tar composition – large aromatic molecule emit longer-wavelength light than smaller molecules. In contrast to earlier attempts and other setups with the same objective, all monitoring and control tasks, from heater control and sensor readout to light-source operation and spectrometer initialisation and readout are processed by one stored program control (SPC), making unsupervised operation possible and eliminating failures caused by unreliable consumer hardware and software. The newly-designed system went into operation successfully and laboratory tests with test gases generated with a syringe pump validated an almost perfect linear relation of the sensor reading and single compound concentrations. The system can be used continuously and without operator interaction for a period of several weeks, window purging with hot nitrogen prevents the deposition of condensable product gas components on the optical windows. Several measurement campaigns were conducted on biomass gasifiers and with test gas generation systems. The correlation with the state-of-the-art off-line measurement technique, so-called solid phase absorption (SPA) at actual gasifiers is quite good, but due to different response signals of different PACs and the influence of the steam content of the product gas (SPA measurements are on a dry basis while the sensor is measuring the wet product gas), perfect correlation cannot be expected for this application. A very important finding rendering the new sensor partially useless is the extent of the correlation of the methane content of the product gas with the tar concentration, this correlation was deemed to be sufficient for plant monitoring by the operators of the gasifier and is used especially during the start-up routine of the gasifier to keep the tar level in the product gas on a tolerable level. An attempt to simplify and downsize the setup for measurements in rather clean product gas after the gas-cleaning section of the plant was made. This system performed very well with test gas in the lab but suffered from window clogging during operation at the plant. The simplified setup with much lower investment cost would be very promising for process control of the gas-cleaning equipment of a biomass gasifier if the window clogging problems can be resolved. / Teer und teerbedingte Probleme sind das größte Hindernis für dieWeiterentwicklung und Implementierung von Biomassevergasern. Teerbildende polyzyklische aromatische Verbindungen sind Nebenprodukte der meisten thermochemischen Umwandlungsprozesse von Biomasse.Weitere Fortschritte in der technologischen Entwicklung sind auf zuverlässige Messtechnik zur Überwachung der Produktgasqualität angewiesen. Eine Messgerät, das in der Lage ist, die Teerkonzentration in einem Produktgas kontinuierlich und mit geringer Verzögerung zu messen, könnte die Weiterentwicklung der Vergasungstechnologie zur Erzeugung von Kraftstoff und Synthesegasen aus Biomasse und anderen festen kohlenstoffhaltigen Ausgangsstoffen vorantreiben. Neben Anwendungen in Forschung und Entwicklung ist eine robuste und stabile Lösung für die Prozessüberwachung und -steuerung wünschenswert. Diese Arbeit stellt ein solches Messgerät vor. Die theoretischen Möglichkeiten und Einsatzgrenzen werden in einem Laboraufbau mit Testgasgemischen nachgewiesen und Ergebnisse von On-Line-Gasmessungen an verschiedenen Vergasern werden vorgestellt. Die Analysemethode basiert auf lichtinduzierter Fluoreszenz direkt im heißen Produktgas eines Biomassevergasers. Im Gegensatz zu früheren Ansätzen mit einem Laser erfolgt die Anregung durch den Einsatz von vergleichsweise kostengünstigen, robusteren und leichter zu kühlenden UV-LEDs. Verschiedene Wellenlängen wurden in einem LED-Array zusammengefasst, um eine Unterscheidung zwischen verschiedenen teerbildenden Verbindungen durch die Anregungswellenlänge zu ermöglichen. Es wurde festgestellt, dass der Nutzen desWechsels der Anregungswellenlänge marginal ist, daher wurden lediglich die beiden Emitter der niedrigsten Wellenlängen zusammen genutzt, um möglichst kurze Messzeiten zu erreichen. Zusätzlich zu dem gemessenen Teergehalt wird die Median-Wellenlänge des Emissionsspektrums berechnet, um eine Kennzahl für Veränderungen in der Teerzusammensetzung zu liefern – große aromatische Moleküle emittieren längerwelligere Strahlung als kleine, leichtere Moleküle mit weniger aromatischen Ringen. Im Gegensatz zu früheren Aufbauten und anderen aktuellen Setups mit ähnlichen Zielen werden alle Überwachungs- und Steuerungsaufgaben, von der Heizungssteuerung und dem Auslesen von Sensoren bis hin zur Ansteuerung der LED und des Spektrometers von einer speicherprogrammierbaren Steuerung (SPS) ausgeführt, sodass ein unbeaufsichtigter Betrieb möglich ist und Ausfälle durch unzuverlässige und ungeeignete Hardware und Software vermieden werden. Das neuentwickelte System konnte erfolgreich in Betrieb genommen werden und Laborversuche mit durch eine Spritzenpumpe erzeugten Testgasen bestätigten ein nahezu perfektes lineares Verhältnis von Sensormesswert und Einzelkonzentrationen. Das System kann kontinuierlich und ohne Bedienereingriff über einen Zeitraum von mehreren Wochen eingesetzt werden, die Fensterspülung mit heißem Stickstoff verhindert die Ablagerung von kondensierbaren Produktgaskomponenten auf den optischen Fenstern. Mehrere Messkampagnen wurden an Biomassevergasern und mit Testgaserzeugungssystemen durchgeführt. Die Korrelation mit Off-Line-Messtechnik, der sogenannten Festphasenabsorption (solid phase absorption, SPA), an realen Vergasern ist hinreichend gut, aufgrund unterschiedlicher Antwortsignale verschiedener teerbildender Verbindungen und des Einflusses des Dampfgehalts des Produktgases (SPA-Messungen erfolgen auf trockener Basis, während der Sensor das nasse Produktgas misst) ist für diese Anwendung keine perfekte Korrelation zu erwarten. Eine sehr wichtige Erkenntnis, die den neuen Sensor teilweise überflüssig macht, ist das Ausmaß der Korrelation des Methangehalts des Produktgases mit der Teerkonzentration. Dieser Zusammenhang wurde vom Anlagenbetreiber der Biomasssevergasungsanlage als ausreichend für die Prozessüberwachung angesehen, insbesondere beim Anfahren des Vergasers wird diese Korrelation genutzt, um den Teergehalt im Produktgas auf einem akzeptablen Niveau zu halten. Ein abschließender Versuch war, den Aufbau für Messungen in bereits durch einen Wäscher gereinigtem Produktgas zu vereinfachen und zu verkleinern. Dieses System funktionierte mit Testgas im Labor sehr gut, beim Betrieb an der Anlage kam es jedoch zu einer Verschmutzung der ungespülten Fenster. Der vereinfachte Aufbau mit deutlich geringeren Investitionskosten wäre – wenn die Probleme gelöst werden können – vielversprechend für die Prozesssteuerung im Gasreinigungsabschnitt eines Biomassevergasers.

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