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Compréhension de la croissance de cristaux de nitrure de bore hexagonal pour la génération de nanofeuillets

Authors
  • Maestre, Camille
Publication Date
Jul 10, 2023
Source
Hal-Diderot
Keywords
Language
French
License
Unknown
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Abstract

Le nitrure de bore hexagonal (hBN), seul isolant de la famille des matériaux 2D, joue un rôle crucial po. Au sein de dispositifs électroniques ou optoélectroniques, un feuillet de hBN dénué de défaut exalte les propriétés des matériaux 2D environnants. Un tel matériau n’est aujourd’hui produit qu’à partir de l’exfoliation de cristaux de hBN massifs. Plusieurs voies sont proposées pour la synthèse de ces cristaux. Parmi elles, la synthèse combinant une méthode chimique de mise en forme de céramique, la pyrolyse de polymères précéramiques (PDC pour Polymer Derived Ceramics), à un procédé de traitement thermique, le pressage isostatique à chaud (HIP pour Hot Isostatic Pressing) a produit des cristaux de hBN millimétriques présentant une bonne qualité lors de travaux de thèse précédents.Les travaux présentés dans ce manuscrit étudient la formation des cristaux de hBN durant cette synthèse duale PDC-HIP. L’objectif est d’identifier les réactions mises en jeu et d’étudier l’influence des conditions de synthèses sur les propriétés du matériau final. De nombreuses méthodes de caractérisation chimiques, structurales et optiques sont utilisées.Des analyses thermiques mettent en avant le rôle du composé Li3BN2 lors d’une synthèse PDC-HIP. Ce composé s’avère être un solvant de hBN à haute température. Des analyses chimiques et structurales indiquent que la croissance des cristaux de hBN a lieu à partir d’une solution Li3BN2/BN à haute température. A partir de ces résultats, un nouveau système simplifié est développé afin de maîtriser la croissance et la contamination environnementale des cristaux de hBN.Le mécanisme réactionnel de croissance cristalline est analysé à partir d’une étude statistique de populations de cristaux selon les conditions de synthèse. La nucléation hétérogène a lieu à partir de cristallites non dissoutes. La limite de solubilité de hBN a été encadrée entre 11 wt% et 20 wt%.Les mesures de cathodoluminescence attestent que les cristaux de hBN produits sont d’excellente qualité. Elles montrent également que la contamination par des atomes de carbone suggérée dans la littérature ne serait pas corrélée à l’observation d’une émission structurée en triplet entre 300nm et 350 nm. Cette émission est plutôt attribuée à des défauts cristallins formés entre 1800°C et 1600°C.Des dispositifs électroniques (transistors au graphène) et optiques (WSe2 et MoSe2) modèles démontrent également la grande qualité de ces cristaux de hBN et illustrent leur applications potentielles. Les transistors ont permis de mesurer une grande mobilité des porteurs de charge de graphène allant jusqu’à 70 000 cm²/Vs. Une très faible largeur spectrale (2-3 meV) des émissions de PL des TMD est aussi constatée.

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