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On the behaviour of selected triazole fungicides in the environment and under technical conditions

Authors
  • Mülow-Stollin, Ulrike
Publication Date
Feb 28, 2018
Source
DepositOnce
Keywords
Language
German
License
Green
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Abstract

Der Einsatz von Pflanzenschutzmitteln (PSM) ist notwendig, um mit einfachen Mitteln ertragreiche Ernten sicherzustellen. Zum Schutz der Feldfrüchte vor Pilzerkrankungen werden sehr häufig Triazolfungizide eingesetzt. Während deren Anwendung ist es möglich, dass diese unbeabsichtigt in Oberflächengewässer und Böden sowie durch Auswaschungsprozesse ins Grundwasser gelangen. In der Umwelt unterliegen die Substanzen Veränderungen ihrer molekularen Struktur durch Transformations- und Metabolisierungsreaktionen und können auch z. B. durch Adsorption an Partikel über große Strecken transportiert werden. Sowohl Grundwasserressourcen als auch Oberflächenwasser werden zur Produktion von Trinkwasser verwendet, sodass die Pestizide dann ebenso in Wasseraufbereitungsanlagen eingebracht werden. Dort können sie u.U. bei technischen Prozessen chemisch umgesetzt werden. Dabei entstehende Transformationsprodukte (TP) sind oft polarer als die Ausgangssubstanz und können auch eine veränderte Toxizität aufweisen. Dies macht die Identifizierung relevanter TP notwendig. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zunächst potentielle Reaktionsprodukte der Triazolfungizide Propiconazol und Difenoconazol unter oxidativen Bedingungen erzeugt. Hierzu wurden die Modellanalyten mit Fentonreagenzien umgesetzt und elektrochemisch behandelt. Die dabei entstehenden Reaktionsprodukte wurden mit Gaschromatografie-Massenspektrometrie (GC/MS), Flüssigchromatografie-Tandemmassenspektrometrie (LC/MS/MS) und Flüssigkeitschromatografie gekoppelt mit hochauflösender Massenspektrometrie (LC/HRMS) analysiert und nach Möglichkeit im Abgleich mit authentischen Standards charakterisiert. Sowohl für Propiconazol als auch für Difenoconazol konnte dabei das jeweils korrespondierende Keton identifiziert werden. Weiterhin wurden ein- und zweifach am aromatischen und aliphatischen System hydroxilierte Produkte sowie Spaltprodukte postuliert. In nachfolgenden Experimenten unter modellhaften Bedingungen der Wasseraufbereitung wurde die Transformation der Analyten unter Einfluss von Chlorreagenzien, Ozon und energiereicher UV-Strahlung untersucht. Einzig bei der Behandlung der Analyten mit UV-Strahlung wurde ein Umsatz der Triazolfungizide festgestellt und einige TP aus den Vorversuchen konnten dabei ebenfalls detektiert werden. Das Verhalten der PSM wurde zusätzlich mit dem unter Einfluss von Globalstrahlung und zugesetzten, käuflich erworbenen und selbst isolierten Huminstoffen in Beziehung gesetzt. Die Huminstoffe wurden physiko-chemisch charakterisiert. Es zeigte sich eine starke Abhängigkeit der Umsatzrate von der Art der zugegebenen Huminstoffe. Gleiches gilt für die Bestrahlung von mit den Analyten dotierten Böden. In weiteren Versuchen wurden die Triazolfungizide mit eisen- und manganoxidierender Bakterien (FeOB) inkubiert, wobei jedoch keine Abnahme der Konzentration in einem Zeitraum von vier Wochen beobachtet werden konnte. Schließlich wurde die Fähigkeit von Difenoconazol zur Sorption an Mikroplastik (MP) untersucht. Dieser Analyt sorbierte sehr schnell an alle eingesetzten MP. Daraus lässt sich ggf. ein Potential für den Transport dieser Substanz über weite Strecken ableiten.

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