Assessment of the performance of microstructures in mobile combustion gas production units / Bewertung des Einsatzes von Mikrostrukturen in mobilen Brenngaserzeugungseinheiten

In der vorliegenden Dissertation wurde der Einsatz von Mikrostrukturen im Waermeuebertragernetzwerk und den Reaktoren der Gas- beziehungsweise Abgasnachbehandlung einer mobilen Brenngaserzeugungseinheit experimentell und theoretisch untersucht. Die Brenngaserzeugung basiert hierbei auf der katalytischen, autothermen Reformierung von dieselvergleichbaren Kraftstoffen. Die experimentellen Arbeiten beinhalteten vereinfachte Versuchsanordnungen und erste Prototypen von Mikro-Waermeuebertragern. Der theoretische Teil befasste sich mit der fluiddynamischen Modellierung der relevanten Transportvorgaenge in mikrostrukturierten Apparaten. Bei den anwendungsorientierten, katalytischen Untersuchungen wurden alle Prozessstufen der Gas- und Abgasnachbehandlung betrachtet. Bei den Katalysatoren fuer die Shift-Reaktion zeigt sich insgesamt eine maessige Aktivitaet. Ein edelmetallbasierter Katalysator ist bei fehlender Langzeitstabilitaet deutlich aktiver als ein auf unedlen Metallen basierender Konkurrent. Der fuer die selektive CO-Oxidation untersuchte Edelmetallkatalysator weist bei maessiger Aktivitaet ein sehr enges Temperaturfenster auf, in dem ein optimaler Reaktorbetrieb moeglich ist. Bei der H_2-Oxidation sind hohe Raumgeschwindigkeiten, niedrige Reaktionstemperaturen oder geringe Beladungen mit katalytisch aktiver Komponente moeglich. Fuer die CH_4-Oxidation sind deutlich laengere Verweilzeiten, hoehere Reaktionstemperaturen und Beladungen mit aktiver Komponente notwendig, wenn der geforderte vollstaendige Umsatz erreicht werden soll. Fuer die H_2-Oxidation ist Platin, fuer die CH_4-Oxidation hingegen Palladium die geeignetere aktive Komponente. Bei allen Reaktionen kann ein verbessertes Umsatz-Temperaturverhalten in kleineren Strukturen beobachtet werden. Die fluiddynamische Modellierung kann fuer die Apparateauslegung und Optimierung hinsichtlich der relevanten Groessen des Druckverlustes, des Waermeuebergangs und der chemischen Reaktionen verwendet werden, wie der Vergleich von experimentellen Daten und Simulationsergebnissen zeigt. Das fuer den diffusiven Stofftransport in mikrostrukturierten und monolithischen Apparaten entwickelte Modell beschreibt in geeigneter Weise die relevanten Transportprozesse im Stroemungskanal und der poroesen Katalysatorstruktur. Simulationen mit diesem Modell sowie Berechnungen auf Basis der experimentell bestimmten maximalen Katalysatorbelastungen verdeutlichen, dass eine direkte Kombination von Waermeuebergang mit chemischer Reaktion in einem Apparat erst bei deutlich aktiveren Katalysatoren sinnvoll beziehungsweise moeglich ist. (orig.) / The application of microstructures in the heat transfer network and the reactors of the gas preparation and exhaust treatment sections of a mobile combustion gas generator unit was investigated both experimentally and theoretically. Combustion gas is produced by catalytic, autothermal reforming of diesel-type fuels. The experiments comprised simplified set-ups and first prototypes of micro heat transfer units. The theoretical part comprised fluid-dynamic modelling of the relevant transport processes in microstructured apparatuses. In the application-oriented catalytic investigations, all stages of the gas and exhaust treatment processes were investigated. The catalysts of the shift reaction showed mediocre activity. Although it has shortcomings in terms of long-term stability, noble metal catalysts had significantly higher activity than catalysts of non-noble metals. The noble metal catalyst investigated for the purpose of selective CO oxidation has a very narrow temperature window in which the reactor performance is optimal. In the case of CH4 oxidation, longer times of residue, higher reaction temperatures and charges with active components are required to achieve the required complete reaction. In the case of H2 oxidation, platinum is recommended, while palladium should be preferred for CH4 oxidation. In all reactions, improved reaction temperature characteristics are observed in smaller structures. A comparison of experimental data and simulations shows that fluid dynamic modelling is possible for apparatus design and optimisation with a view to the relevant characteristics of pressure loss, heat transfer, and chemical reactions. The model developed for diffusive mass transfer in microstructured and monolithic apparatuses describes the relevant transport processes in the flow duct and the porous catalyst structure with sufficient accuracy. Simulations using this model, as well as calculations on the basis of the experimentally defined maximum catalyst load, show that a direct combination of heat transfer and a chemical reaction in a single apparatus requires significantly higher catalyst activity to be economically efficient or even feasible. (orig.) / SIGLE / Available from TIB Hannover: RA 831(4120) / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische Informationsbibliothek / DE / Germany