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Laserinduzierte Prozesse im System C2H2+ + H2

Authors
Publisher
Universitätsbibliothek Chemnitz
Publication Date
Keywords
  • Ion-Molekül Reaktion
  • Tiefe Temperaturen
  • Hf 22-Pol-Ionenspeicher
  • Ir-Lasersysteme
  • Nd:Yag-Laser Gepumpter Farbstofflaser Mit Differenzfrequenzmischung
  • Ratenkoeffizienten
  • Azetylenion
  • Dreikörper- Und Strahlungsassoziation
  • Laserinduzierte Reaktion
  • C-H-Streckschwingung
  • Lambda-Aufspaltung
  • Zustandselektierte Kinetik
  • Lebensdauer Schwingungsangeregter Zustände
  • Schwingungsrelaxation
  • Komplex
  • Übergangszustand.
  • Ddc:530
  • Ddc:540
  • Physikalisch-Chemische Messung
  • Gasphasenreaktion
  • Neodym-Yag-Laser
  • Bleisalz-Diodenlaser
  • Infrarotspektroskopie
  • Reaktionskinetik
  • Reaktionsdynamik
  • Acetylen
  • Rotationsrelaxation

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wird bei tiefen Temperaturen die bimolekulare Reaktion C2H2+ + H2 -- C2H3+ + H in einem HF 22-Pol-Ionenspeicher untersucht. %weist eine Aktivierungsenergie von ca. 50 meV auf. Dreikörper- und Strahlungsratenkoeffizienten der Assoziationsreaktion C2H2+ + H2 -- C2H4+ werden bestimmt, sowie ihre Temperaturabhängigkeit. Durch Anregung der infrarot-aktiven antisymmetrischen C--H-Streckschwingung nu3 des C2H2+-Ions wird die Aktivierungsenergie der bimolekularen Reaktion überwunden. Zunächst wird ein Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung und dann ein schmalbandiger cw-betriebener Bleisalzdiodenlaser zur Induzierung der Reaktion eingesetzt. Der Nachweis des Produkts C2H3+ dient als Hinweis auf den Anregungszustand der C2H2+-Ionen ( chemical probing) und somit lassen sich die P-, Q- und R-Zweige der Normalschwingung nu3 von C2H2+ aufzeichnen. Die empfindliche untergrundfreie Spektroskopie der Prim¨arionen wird demonstriert. Die hohe spektrale Auflösung des Experiments ermöglicht die Schwingungs-, Rotations-, Feinstruktur- und Kernspinszustandspezifische Anregung der C2H2+-Ionen. %Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen Rotationseffekte. Es wird gezeigt, dass eine grössere Rotationsquantenzahl des C2H2+-Ions zur Behinderung der Reaktion führt. Mit der Messung der C2H3+-Ionenzahl als Funktion der Speicherzeit und der H2-Dichte werden die Ratenkoeffizienten der laserinduzierten Reaktion und der Reaktion schwingungsangeregter Primärionen bestimmt. Es wird vermutet, dass die Energie nicht unmittelbar in der Reaktionskoordinate vorhanden ist, sondern einen Sto¨skomplex \mbox{\glqq erhitzt\grqq}. Die von einer Barriere im Eingangskanal behinderte Komplexbildung kann die vorgestellten Ergebnisse erklären. Der Ratenkoeffizient der stossinduzierten Schwingungsrelaxation wird ermittelt. Die experimentelle Bestimmung des Einstein-Koeffizienten der spontanen Emission ermöglicht es, die Lebensdauer des angeregten Zustandes sowie das Dipolmatrixelement und die Schwingungsintensität von nu3 abzuschätzen.

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