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Hybrid metal-halide perovskite solar cells have experienced a tremendous development within a short time period In 2009 the first perovskite single-junction solar cell with a power conversion efficiency PCE of 3 8 was presented Just eleven years later in year 2020 a PCE of 25 5 was achieved which approaches the value of silicon single-junction solar cells As metal-halide perovskite solar cells can be bandgap-optimized for top cells via compositional tuning both types of solar cells can be combined into perovskite silicon tandem solar cells The synergy can enable higher efficiencies than the single cells alone while the addition of the perovskite can potentially be done inexpensively which makes this technology attractive for the photovoltaic market The first monolithic perovskite silicon tandem solar cell was presented in 2015 with a PCE of 13 7 Just two years later in 2017 when the work on this dissertation started the PCE was already increased to 23 6 This dissertation covers the PCE improvement of monolithic perovskite silicon tandem solar cells to a world record level above 29 and makes an important contribution to the understanding of the principles of device operation and to the techniques used to analyze these cells Despite the transition to an optically advantageous tandem solar cell design the optical properties in the multi-layer stack with more than ten different films have a significant influence on the photogenerated current density JPh that can be generated in both subcells Especially high reflection and parasitic absorption reduce the amount of light available for power conversion In a first study covered by this dissertation precise adjustments of thickness and deposition conditions of the perovskite layer selective contact layers and transparent conductive oxide were presented These optimizations led to an improvement from 25 0 to 26 0 due to reduced reflection and better matching of the photogenerated current densities of the perovskite and silicon subcell The cumulated photogenerated current density of 39 5mAcm 2 for this tandem cell which had a flat front side is today still one of the highest values and even comparable to cells with a textured front side Although the short-circuit current density JSC could be increased by 1 4mAcm 2 the fill factor FF decreased by 2 percentage points when the subcells operate closer to current matching conditions Thus we accounted this reduction to the reduced mismatch and analyzed this in more detail We artificially induced various mismatch conditions by illuminating the tandem solar cell with different LED-based spectra We found that the FF reached a minimum close to current matching conditions If current mismatch between both subcells occurs in the tandem solar cell i e either of the subcells generated a lower current density the fill factor increased This effect partially compensates the reduction of the JSC induced by current mismatched subcells and makes monolithic tandem solar cells less sensitive to small mismatch conditions This is highly important for energy yield analysis and has to be incorporated into yield simulations for more precise analysis We verified the effect of FF enhancement under current mismatch by simulating the tandem solar cell electrically Although the simulated FF trend could be well reproduced well as a function of the mismatch the absolute value of the FF was higher when compared to the measured tandem solar cell This revealed that further investigation and advanced characterization methods are required to reconstruct the tandem solar cell properly understand the individual subcell characteristics in more detail and to improve the cell to reach the values obtained by electrical simulations The second study is linked to the FF losses and addresses the optimization of the FF and open-circuit voltage VOC to further improve the PCE further This was enabled by a self-assembled monolayer SAM as a hole-selective contact in the perovskite top cell which was for the first time utilized in these tandem solar cells Besides commercially available SAM molecules which were shown to perform better in single-junction solar cells than the typically used polymer PTAA poly bis 4-phenyl 2 5 6 trimentlyphenyl amine we introduced the molecule Me-4PACz 4- 3 6-dimethyl-9H-carbazol-9-yl butyl phosphonic acid a new SAM for perovskitebased tandem and single-junction solar cells In addition to the well-passivated perovskite interface it enabled a fast hole extraction which led to high VOC and FF values and an improved photostability for perovskite compositions with high bromide loading to enable 1 68 eV bandgaps which typically suffer from halide segregation In tandem solar cells we found similar benefits All SAMs enabled higher PCE values compared to cells using PTAA as hole-selective contact Furthermore Me-4PACz led to high VOC and FF values of up to 1 92V and 81 respectively Together with a high JSC which was optimized in the previous study a certified world record PCE of 29 15 was enabled To evaluate the long-term stability of tandem solar cells we specifically designed and fabricated a light source consisting of two types of LED arrays 193 LEDs in total enabling precise control to match subcell photocurrent generation with AM1 5g conditions over long periods Non-encapsulated tandem solar cells were measured continuously for 300 hours in air with relative humidity between 30-40 The tandem solar cell with Me-4PACz showed highest stability retaining 95 5 of its initial PCE As evident from the first study detailed analysis of the subcell is desired However typically it is difficult to evaluate the performance of the individual subcells in series connected tandem solar cells We used injection-dependent absolute electroluminescence measurements to access the performance of the individual subcells With this method we were able to reconstruct the subcell current density-voltage characteristics without the influence of series resistances From these reconstructions the photovoltaic parameters such as the maximum power point or pseudo fill factor could be determined Furthermore the parametrized reconstructed current density-voltage curves were used to simulate the tandem solar cell electrically which revealed that with this tandem structure a PCE of more than 32 is achievable if series resistance losses can be minimized The rapid increase in tandem efficiency also increases the need for fast technology transfer into industry All previously reported high-efficiency tandem solar cells have in common that they are based on 250 m thick floatzone FZ silicon with most of them having a polished front side to enable efficient solution processing of the thin top cell However for mass production and thus for economic reasons it is crucial to use thinner czochralski CZ grown wafers ideally without the need for polishing Therefore in the third study we fabricated tandem solar cells on 100 m thin CZ silicon based bottom cells with a rough surface and compared the performance to tandem cells fabricated on laboratory-typical bottom cells accompanied by a 1000 hour MPP-track and optical simulations We found that the median performance of both types was with 27 8 equally high with maximum values of 27 89 and 28 15 for CZ- and FZ-based tandem cells respectively However the individual photovoltaic performance parameters differed The thinner bottom cell for CZ-based devices enabled higher VOC values due to reduced recombination current density Furthermore the photogenerated current density was reduced in the case of thinner silicon subcells which led to an increased current mismatch As investigated in the first study this results in higher FF values of the CZ-based devices Optical simulations revealed that the reduction of the bottom cell thickness from 280 m to 100 m enables to widen the top cell bandgap by 0 02 eV and hence further increase the PCE if current matching conditions should be maintained Interestingly this widening is independent of the perovskite s thickness On the one hand the widened bandgap could lead to a higher VOC on the other hand wider bandgaps typically suffer from reduced stability and strong interface recombination We found the same results for double-side textured tandem solar cells with conformally deposited perovskite and the findings regarding the optimum top-cell bandgap for industrial perovskite silicon tandem solar cells are highly important for the future development of these fascinating tandem solar cells This dissertation plays an important role in the development of perovskite silicon tandem solar cells and hence will hopefully contribute to the expansion of photovoltaics Hybride Metallhalogenid Perowskit-Solarzellen haben in sehr kurzer Zeit eine enorme Entwicklung erfahren Die erste Perowskit-Solarzelle wurde 2009 mit einem Wirkungsgrad von 3 8 ver ffentlicht Nur 11 Jahre sp ter im Jahr 2020 konnte der Wirkungsgrad auf 25 5 gesteigert werden welches sich der Effizienz von Silizium-Solarzellen n hert Da sich die Bandl cke des Perowskits ber die chemische Zusammensetzung anpassen und f r eine Oberzelle optimieren l sst k nnen beide Arten von Solarzellen zu sogenannten Perowskit Silizium Tandem-Solarzellen kombiniert werden Das Zusammenspiel der beiden Solarzellen erm glicht einen deutlich h heren Wirkungsgrad als jede Zelle f r sich Es wird davon ausgegangen dass sich die Perowskit-Oberzelle kosteng nstig herstellen l sst was diese Technologie attraktiv f r die Solarindustrie macht Die erste Perowskit Silizium-Tandem-Solarzelle wurde 2015 mit einem Wirkungsgrad von 13 7 ver ffentlicht Nur zwei Jahre sp ter im Jahr 2017 als die Arbeit an dieser Dissertation begann wurde bereits ein Wirkungsgrad von 23 6 erreicht Diese Dissertation behandelt die Verbesserung des Wirkungsgrades von Perowskit Silizium-Tandem-Solarzellen auf ein Weltrekord-Niveau von ber 29 und leistet einen wichtigen Beitrag zum Verst ndnis zur Wirkungsweise und zu Analysemethoden dieser Technologie Trotz einer Ver nderung der Architektur welche f r Tandem-Solarzellen optisch vorteilhaft ist haben die optischen Eigenschaften in dem Vielschichtsystem welches aus mehr als zehn verschiedenen Schichten besteht starken Einfluss auf die in den Teil-Solarzellen generierte Photostromdichte JPh Vor allem die hohe Reflexion und parasit re Absorption reduziert den nutzbaren Anteil des Lichts In der ersten Studie in dieser Dissertation werden pr zise Anpassungen der Schichtdicke und den Abscheidebedingungen vom Perowskit und den selektiven Kontaktschichten vorgenommen welche die Reflexion verringern und eine bessere bereinstimmung der Photostr me in den Teil-Solarzellen hervorbringt und somit den Wirkungsgrad von 25 0 auf 26 0 steigern Die Summe der Photostr me welche nach Optimierung 39 5mAcm 2 betr gt ist bis heute einer der h chsten JPh-Werte f r Tandem-Solarzellen mit planarer Vorderseite Er ist sogar vergleichbar mit beidseitig texturierten Tandem-Solarzellen Auch wenn die Kurzschlussstromdichte JSC um 1 4mAcm 2 gesteigert werden konnte ist der F llfaktor FF gleichzeitig um rund zwei Prozentpunkte gesunken welches wir der verbesserten bereinstimmung der JPh-Werte zuschrieben Um diesen Effektgenauer zu analysieren wurde die Tandem-Solarzelle mittels eines LED-Sonnensimulators unter unterschiedlichen Lichtbedingungen gemessen um k nstlich das Ungleichgewicht der JPh-Werte zu erzeugen Wir fanden heraus dass der FF am geringsten ist wenn die Teil-Solarzellen ungef hr im Stromgleichgewicht sind Sobald es ein Ungleichgewicht der Str me gab d h dass entweder die Silizium- oder die Perowskit-Solarzelle weniger Strom generiert erh hte sich der FF Dieser Effekt kompensiert teilweise den durch das Ungleichgewicht reduzierten Kurzschlussstrom und macht die Tandem-Solarzellen weniger empfindlich gegen ber geringen Ungleichgewichten der Photostr me Das ist ein sehr wichtiger Aspekt welcher in die Analyse der Solarenergieausbeute ber cksichtigt werden muss um pr zise Ergebnisse zu erhalten Wir best tigten die Erh hung des FF aufgrund des Stromungleichgewichts mit elektrischen Simulationen Auch wenn der Verlauf des F llfaktors in Abh ngigkeit vom Stromungleichgewicht nachgestellt werden konnte war der simulierte FF h her als der experimentell gemessene FF Das zeigt dass weitere Untersuchungen und fortgeschrittenere Messmethoden notwendig sind um die Tandem-Solarzellen und die jeweiligen Teil-Solarzellen besser charakterisieren zu k nnen und eine bessere bereinstimmung von simulierten und experimentellen Ergebnissen zu bekommen Mit dem daraus gewonnenen Wissen k nnen die Eigenschaften der Tandem-Solarzellen verbessert werden Die zweite Studie in dieser Dissertation kn pft an den FF-Verlust an und behandelt die Optimierung des FFs und der Leerlaufspannung VOC um denWirkungsgrad weiter zu steigern Dies wurde durch die Nutzung einer selbstorganisierenden Schicht bestehend aus einer einzelnen Lage engl self-assembled monolayer SAM als lochselektiver Kontakt erm glicht welcher das erste Mal in Tandem-Solarzellen eingesetzt wurde Neben den bereits im Handel erh ltlichen SAM-Molek len welche in Einzel-Solarzellen bereits bessere Eigenschaften erm glichten als das typischerweise benutzte Polymer PTAA poly bis 4-phenyl 2 5 6trimentlyphenyl amine haben wir ein neues SAM Molek l Me-4PACz 4- 3 6-dimethyl-9H-carbazol-9-yl butyl phosphonic acid f r perowskitbasierte Einzel- und Tandem-Solarzellen vorgestellt Zus tzlich zur gut passivierten Perowskit-Grenzfl che erm glicht das neue Molek l eine schnelle Ladungstr gerextraktion was zu einem erh hten VOC und FF f hrt sowie einer verbesserten Photostabilit t obwohl der Perowskit einen erh hten Bromanteil aufweist um eine Bandl cke von 1 68 eV zu erhalten Normalerweise f hrt der erh hte Anteil an Brom zur unerw nschten Phasentrennung der Halogenide Die Vorteile der SAMs bertrugen sich auch in die Leistung der Tandem-Solarzellen Zum einen zeigten Tandem-Solarzellen welche SAMs als lochselektiven Kontakt nutzen einen h herenWirkungsgrad als das berlicherweise genutzte Polymer PTAA Zum anderen f hrte Me-4PACz zu sehr hohem VOC bis zu 1 92V und einem FF bis zu 81 Zusammen mit dem durch die vorherige Optimierung hohen JSC wurde ein von unabh ngiger Seite zertifizierterWeltrekord-Wirkungsgrad von 29 15 erreicht Um die Langzeitstabilit t der Tandem-Solarzellen zu bewerten haben wir eigens eine LED-basierte Lichtquelle entwickelt und hergestellt welche eine pr zise Kontrolle der JPh-Werte beider Teil-Solarzellen erm glicht Dadurch kann eine stabile Beleuchtung gew hrleistet werden welche das AM1 5g Spektrum imitiert Die unverkapselten Zellen wurden f r 300 Stunden an Luft und einer relativen Luftfeuchtigkeit von 30 bis 40 kontinuierlich beleuchtet und gemessen Die Tandem-Solarzelle mit Me-4PACz zeigt dabei die h chste Stabilit t und hatte nach diesen 300 Stunden immer noch 95 5 ihrer Anfangseffizienz Wie aus der ersten Studie ersichtlich ist ist es w nschenswert die Teil-Solarzellen genauestens zu analysieren Durch die Serienverschaltung gestaltet sich das Analysieren der Teil-Solarzellen allerdings blicherweise als schwierig Um die Teil-Solarzellen dennoch evaluieren zu k nnen nutzten wir injektionsabh ngige Elektrolumineszenz-Messungen welche es erm glichten die Strom-Spannungs-Kennlinie der Teil-Solarzellen ohne den Einfluss von Serienwiderst nden zu rekonstruieren Aus den rekonstruierten Kurven konnten wir die charakteristischen Merkmale wie den Punkt maximaler Leistung oder den Pseudo-F llfaktor beider Teil-Solarzellen separat extrahieren Weiterhin konnten wir die rekonstruierten Teil-Solarzellen parametrisieren und f r elektrische Simulationen nutzen welche zeigten dass ein Wirkungsgrad von ber 32 erreichbar ist wenn Verluste durch Serienwiderst nde minimiert werden k nnen Die schnelle Verbesserung des Wirkungsgrades von Tandem-Solarzellen macht ebenfalls einen schnellen Technologietransfer in die Industrie notwendig Alle hocheffizienten Perowskit Silizium-Tandem-Solarzellen die bisher vorgestellt wurden basieren auf 250 m dickem Silizium welches aus dem Zonenschmelzverfahren engl floatzone FZ gewonnen wird Die meisten Silizium Teil-Solarzellen haben zus tzlich eine polierte Vorderseite F r die Massenproduktion und somit aus wirtschaftlichen Gr nden ist es notwendig d nneres Silizium zu nutzen welches mittels Czochralski-Verfahren CZ hergestellt wird Au erdem ist es w nschenswert auf die mechanische Politur der Vorderseite zu verzichten Desshalb wurden in einer dritten Studie Tandem-Solarzellen welche auf 100 m d nnem CZ-Silizium mit rauer Oberfl che basieren hergestellt und mit labortypischen Tandem-Solarzellen verglichen begleitet von einem 1000-Stunden Langzeittest sowie optischen Simulationen Wir konnten zeigen dass beide Arten von Unterzellen zu Tandem-Solarzellen mit einem Wirkungsgrad von durchschnittlich 27 8 f hrten wobei die h chsten Werte 27 89 f r CZ- und 28 15 f r FZ-basierte Zellen waren Obwohl die Effizienz sehr hnlich war unterschieden sich die charakteristischen Parameter Die d nnere Unterzelle f hrte aufgrund von geringeren Rekombinationsverlusten zu einem h heren VOC Au erdem war das JPh geringer wenn das d nnere Silizium genutzt wurde was zu einem gr eren Stromunterschied der beiden Teil-Solarzellen f hrte Wie aus der ersten Studie bekannt erh hte dieser Stromunterschied den FF der CZ-basierten Tandem-Solarzellen Mittels optischer Simulationen fanden wir heraus dass die Reduzierung der Silizium-Schichtdicke von 280 m auf 100 m eine Vergr erung der Bandl cke um 0 02 eV erm glicht wenn ein Stromgleichgewicht bestehen bleiben soll Interessanterweise ist diese Vergr erung unabh ngig von der Perowskit-Schichtdicke Auf der einen Seite k nnte durch die Vergr erung der Bandl cke das VOC erh ht werden was den Wirkungsgrad weiter steigert Auf der anderen Seite sind Perowskite mit weiteren Bandl cken typischerweise instabiler und f hren zur erh hten unerw nschten Grenzfl chenrekombination Optische Simulationen mit beidseitig texturierten Tandem-Solarzellen wiesen genau dasselbe Ergebnis auf Das Finden der optimalen Bandl cke f r industrielle Perowskit Silizium-Tandem-Solarzellen ist sehr wichtig f r die weitere Entwicklung dieser faszinierenden Technologie Diese Dissertation ist wichtig f r den Fortschritt von Perowskit Silizium-Tandem-Solarzellen und wird hoffentlich zum Ausbau von Photovoltaik beitragen

Optical and electrical optimization by advanced characterization of monolithic perovskite/silicon tandem solar cells / O...

Conformal monolayer contacts with lossless interfaces for perovskite single junction and monolithic tandem solar cells

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